二维有机材料具有机械柔韧性好、结构可调等特点，可广泛地应用于能源存储与转化、光电子、生物传感等领域。二维有机材料的制备方法包括机械或化学剥离、固体基底表面的催化聚合、冰-气界面的聚合、嵌段分子的自组装等途径。但是，上述方法或者制备过程复杂，或者产率低，这些问题制约了二维共轭聚合物的发展和应用。
北京化工大学软物质科学与工程高精尖创新中心耿建新教授课题组利用冰晶作为共轭聚合物片层生长的模板，以商业聚（3，4-乙烯二氧噻吩）：聚苯乙烯磺酸钠（PEDOT:PSS）分散液为原料，制备了PEDOT:PSS的二维片层材料。原位小角X射线散射研究表明，当水凝固时，分散液中的聚合物分子链解缠绕，被挤压到冰晶的边界处得到二维片层。在片层内部，PEDOT分子链沿着冰的生长方向取向并保持其共轭主链的平面垂直于二维片层。此外，通过WO3纳米线掺杂，并将PSS组分去除以后，得到了水中稳定的WO3@PEDOT复合物片层。最后，采用真空抽虑法将上述复合物片层组装得到柔性薄膜，并以此为电极制备了Swagelok式对称超级电容器及软包超级电容器，这些器件具有优异的倍率性能和循环稳定性的同时，还表现出与厚度无关电荷存储行为及柔性储能特征。
（a）PEDOT:PSS片层气凝胶的制备过程；（b-c）PEDOT:PSS片层气凝胶的数码照片及SEM照片；（d）PEDOT:PSS片层阵列的制备过程；（e）PEDOT:PSS片层阵列的SEM照片；（f）柔性薄膜的制备过程及数码照片；（g）WO3@PEDOT及PEDOT薄膜制备的超级电容器的恒电流充放电曲线；（h）WO3@PEDOT薄膜组装的柔性超级电容器的储能性能。
该共轭聚合物二维片层材料的制备方法易于实施、产率高、可放大，为二维有机材料的制备拓宽了途径。相关研究成果以“Ice-Templated Large-Scale Preparation of Two-Dimensional Sheets of Conjugated Polymers: Thickness-Independent Flexible Supercapacitance”为题发表在国际著名学术期刊《ACS Nano》（2021, 15, 8870-8883）上。
原文链接：https://doi.org/10.1021/acsnano.1c01459