作为第三代光伏电池的代表，有机太阳能电池和钙钛矿太阳能电池发展迅速。然而热损耗和传输损耗制约了单节光伏器件的效率提高。叠层器件作为克服Shockley-Queisser极限的主要策略，受到越来越多的关注。其中钙钛矿和有机集成的光伏器件，具有正交溶剂加工的优势，此外，钙钛矿/有机集成器件可以提供远高于单节器件的开路电压，具有应用于能量转化及储能器件方面的潜力，如电解水。然而，用于连接钙钛矿前电池和有机后电池的连接层依然是叠层器件制备中最为关键且具有挑战性的难点。在最近的研究工作中，北京化工大学刘瑶教授课题组采用一种厚度不敏感的高效子电池连接层，实现了基于~ 100 nm厚的MAPbI3-xClx铅卤钙钛矿太阳能电池和经典的有机体异质结（PM6：Y6）太阳能电池的高效集成，并以此为基础，制备了1 cm2的钙钛矿/有机叠层器件，进行了光伏电池电解水实验，并获得了11.2%的产氢效率。相关成果以标题为“High-Performance 1 cm2 Perovskite-Organic Tandem Solar Cells with a Solvent-Resistant and Thickness-Insensitive Interconnecting Layer”发表在ACS Applied Materials & Interfaces。北京化工大学软物质高精尖创新中心博士生张哲维为论文第一作者。此研究得到国家自然科学基金等资助支持，感谢所有合作者对本研究的重要贡献。
本研究使用C60-ionene/Ag/MoO3作为子电池连接层，高效集成了钙钛矿前电池和有机后电池，叠层电池具有相比单节器件更高的开路电压（VOC）（接近于单节器件的VOC之和），叠层器件具有较高的填充因子和较高的重复性。
此外，聚合物本体异质结相对钙钛矿具有更好的疏水性，因此，有机后电池对钙钛矿前电池起到了较好的隔绝水汽的“封装”作用，这种钙钛矿/有机太阳能电池的器件结构设计，有利于提高集成器件的空气稳定性。
通过优化钙钛矿前电池的厚度，基于~ 100 nm钙钛矿的器件显示出最好的光伏性能，并且未蒸镀金属电极的钙钛矿器件具有很好的透明度，同时，钙钛矿和有机的集成器件也显示出高透明度。这种器件设计策略利于减薄钙钛矿层的厚度，有望应用于柔性和半透明叠层器件的制备。
基于C60-ionene的子电池连接层具有厚度不敏感的特性，在20-50 nm的厚度范围内，钙钛矿/有机叠层器件保持高效的光伏性能，结合C60-ionene具有可溶液加工的特点，使叠层器件的制备工艺更加简化。同时，C60-ionene具有更平整的表面以及能够更好的降低金属功函数，更有利于光伏性能的提升。
由于C60-ionene的厚度不敏感特性，使其具有良好的抗溶剂特性，在有机后电池的制备过程中能够有效的保护前电池免受溶剂的冲刷。基于此，本研究成功地实现了1 cm2叠层器件的制备，并将大面积器件应用于光伏电池电解水，实现11.2%的产氢效率。这也是首次报道不借助原子层沉积(ALD)工艺实现高重复率1 cm2溶液加工叠层器件的制备。
原文链接：https://doi.org/10.1021/acsami.2c06760