近年来，软体机器人、柔性电子设备和人工智能领域的兴起，激发人们对凝胶材料制备方法、性能及应用的不断探索。然而，以水、有机溶剂或离子液体为连续相的传统凝胶材料正面临耐温性差、导电性低、制备成本高等系列问题，极大限制实际应用开发。低共熔凝胶（Eutectogels）作为一种新兴的以低共熔溶剂（Deep eutectic solvents, DESs）为分散介质的软材料，其在导电性、热稳定性、成本、电化学稳定性、环境友好性、生物安全性、加工性等方面表现良好，是一类综合性能优异的柔性离子导体材料，在能源、电子和环境科学领域具有不可估量的应用前景。
目前，基于物理相互作用的低共熔凝胶虽然具有良好的生物安全性和动态可恢复性，但由于非共价相互作用相对较弱，物理交联低共熔凝胶的网络稳定性和力学强度往往不尽如人意。针对以上问题，胡君教授课题组利用聚合物在不同溶剂中分布状态的差异，通过良溶剂与DESs置换的策略，调控聚合物间非共价相互作用的时域性表达。在良溶剂中，溶剂分子依靠强大的溶剂-聚合物相互作用抑制聚合物间作用力，促进“聚合物解离”，实现均匀网络的构建；使用DESs与良溶剂交换后，聚合物间相互作用得以强化，诱导均匀且坚固的聚合物网络形成，完成“网络重构”，进而获得力学性能优异的物理交联低共熔凝胶（图1）。该低共熔凝胶的极限断裂应力为20.2 MPa、韧性为62.7 MJ/m-3、断裂能为42.4 kJ/m-2，优于目前所有的低共熔凝胶和离子凝胶。
图1 低共熔凝胶的制备流程图及光学照片
此外，溶剂置换诱导的原位凝胶化过程使低共熔凝胶适合于制备高强度胶粘剂和连续导电纤维。受益于DESs固有的环境稳定性，该低共熔凝胶能够在高、低温环境下对不同基体表面实现长久稳定的粘接。并且，所制备的凝胶纤维的断裂强度为20.8 MPa、伸长率为850%，具有作为工程力学材料应用的潜力。同时，由于具有固有的导电性，该低共熔凝胶纤维可作为应变传感器材料，实现其在柔性电子领域的高价值应用（图2）。
图2 低共熔凝胶纤维的制备及其性能表征
该工作以“Strong and Tough Physical Eutectogels Regulated by the Spatiotemporal Expression of Non-Covalent Interactions”为题发表于《Adv. Funct. Mater.》期刊上，第一作者为北京化工大学软物质高精尖创新中心博士生张浩，通讯作者为胡君教授。本研究工作得到了先进复合材料国家重点实验室开放基金的支持，感谢所有合作者对本研究的重要贡献。
原文链接：
https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adfm.202206305