通过选择具有互补吸收的子电池构筑叠层器件是克服单节光伏器件热损耗与传输损耗从而使电池性能突破Shockley-Quiesser极限的可行方案。分别以有机子电池与钙钛矿子电池为前后电池的叠层器件因具有能级与吸收光谱可调性强、加工温度较低、稳定性较好等优势，受到广泛关注。但值得注意的是，目前此领域的研究主要围绕钙钛矿前电池与子电池连接层的设计与优化展开。虽然有机子电池也是叠层器件整体不可或缺的一部分，但是目前应用于有机-钙钛矿叠层器件的有机后电池主要集中于性能与开路电压较低的体系，严重阻碍了兼具高性能与高开路电压的叠层器件开发。
鉴于此，本研究在组内前期针对钙钛矿层与子电池连接层优化（ACS Appl. Mater. Interfaces 2020, 12, 50, 56068-56075；ACS Appl. Mater. Interfaces 2022, 14, 26, 29896-29904）的基础上，首次提出运用三元策略构筑兼具窄带隙与低能量损失的有机子电池，为获得具有高开路电压的高效有机-钙钛矿叠层电池提供了独特的解决方案。通过核心单元与端基的协同优化，所开发的非富勒烯受体LBz-F与LBz-Cl（结构如图1a）具有比母体L8-BO更窄的光学带隙和更浅的LUMO能级，是在拓宽三元器件近红外波段吸收光谱、增加器件短路电流密度同时降低能量损失、保持其高开路电压的重要原因（图1b-d）。
图1. 非富勒烯受体LBz-F与LBz-Cl的结构与设计策略（a）；二元与三元电池器件JV曲线（b）、EQE曲线（c）及三元器件与二元器件EQE的差值（d）。
通过系列表征测试证明，LBz-F/LBz-Cl的引入还有助于增强活性层结晶性，从而促进载流子传输、抑制复合，提升器件的填充因子（图2a-e）。值得注意的是，基于PM6:L8-BO:LBz-F的器件取得了18.67%的光电转换效率与0.906 V的开路电压，是目前应用于有机-钙钛矿叠层电池中有机子电池的最优值之一（图2f）。
图2. 二元与三元电池的光电流对有效电压曲线（a）、开路电压的光强依赖性（b）、短路电流密度的光强依赖性（c）、脉冲激光闪光光解时间分辨微波电导抽取的寿命（d）、氙灯激光闪光光解时间分辨微波所得的电导值以及文献已报道的有机子电池性能汇总（e）。
将PM6:L8-BO:LBz-F体系作为后电池与宽带隙（1.72 V）钙钛矿电池结合制备的叠层器件同时实现了22.11%（1 cm2器件效率为20.18%）的光电转换效率与接近2.1 V的高开路电压（图3a-c）。本文不仅报道了一种高效率的三元有机电池器件，更为通过有机子电池的合理设计进一步提升有机-钙钛矿叠层电池提供了全新思路。
图3. 叠层器件结构（a）、基于不同有机子电池的叠层器件（面积：0.04 cm2）的JV曲线（b）、基于PM6:L8-BO:LBz-F的1 cm2叠层器件的JV曲线（c）。
该工作以“Rational Organic Subcell Engineering Enables Efficient Organic-Perovskite Tandem Solar Cells”为题发表于《ACS Energy Lett.》，第一作者为北京化工大学化学学院刘文旭副教授，软物质与工程创新中心刘瑶教授为论文唯一通讯作者。本研究得到了众多合作者的支持并得到国家自然科学基金与中央高校基本科研业务费的资助，在此一并表示感谢！
文章信息：
LIU W, DUAN Y, ZHANG Z, et al. Rational Organic Subcell Engineering Enables Efffcient Organic-Perovskite Tandem Solar Cells. ACS Energy Lett. 2023, 8, 4514.
原文链接：https://doi.org/10.1021/acsenergylett.3c01681.
课题组主页：
https://www.x-mol.com/groups/liu_yao
