有机太阳能电池因其柔性、质轻、可由溶液法大面积印刷加工等优势，受到广泛关注。通过开发并引入合适的界面材料实现活性层与电极之间的欧姆接触对于获得高效、稳定的太阳能电池十分重要。常见的阴极界面材料以线形骨架为主，相较而言，具有多臂（或枝化）结构的阴极界面材料含有更高比例的极性侧基，可更有效地提高材料的醇溶液加工性并增强它们的功函数调控能力，极具应用潜力。然而，受制于较低的电导率（10^-5 S cm^-1量级）与无定形的薄膜形貌，目前，具有多臂结构的阴极传输层材料性能仍较低（小于18.7%），膜厚容忍度也亟待提升（相应面层厚度均未超过50 nm）。

本研究合成了一类新型噻基三嗪三酰胺（图一），并首次将其用作有机太阳能电池(OSCs)的阴极中间层(CILs)。利用不同的芳臂和极性基团，对其光电性质和聚集行为进行了有效调节。其中，以萘酰亚胺为侧臂、咪唑为极性侧基的TT-N-M表现出合适的能级，优异的金属电极修饰能力，超过10^-3 S cm^-1的电导率以及平衡的结晶性与成膜性。因此，TT-N-M有望作为膜厚不敏感的阴极界面层，用来优化电极/活性层界面特性，促进电子的提取并可以抑制载流子复合。

  图一 (A)前人研究中多臂CIL材料的典型核心单元，(B)噻吩三嗪(TT)核心的单晶结构和特性，(C)本研究中四种噻吩三嗪三酰胺(TTTAs)的设计原理。

正如我们所期待地，经典的活性层体系在经过TT-N-M修饰后可获得最高17.74%的光电转换效率（图2a）；更重要地，当TT-N-M厚度在5至95 nm的范围内波动时，器件性能均可达到最优值的88%以上，充分展现出TT-N-M优异的膜厚容忍度（图2b）。得益于较好的疏水性以及与活性层体系良好的相容性，基于TT-N-M的器件表现出良好的运行稳定性（图2c）。此外，TT-N-M还适配多种二元、三元活性层体系，应用于PM6:D18:L8-BO时，器件最高光电转化效率可达19.6%（图2d），并且在TT-N-M厚度达到95 nm时，器件仍可获得最高17.8%的光电转换效率，创造了基于多臂阴极界面材料的电池器件光电转化效率的新纪录（图2e与f）。最后，TTTAs结构明确、纯化简单（无需柱层析提纯），可有效避免批次差异性并降低材料成本。总之，我们创制了一类基于三嗪噻吩的多臂阴极界面材料并成功将它们应用于高效、稳定有机太阳能电池的开发，有望推动有机光伏的商业化进程。

图二 (A) 基于PM6:Y6为活性层的JV曲线和PCE值 (B) TT-N-M填充因子和光电转化效率的膜厚容忍曲线，(C) 基于TT-N-M和PFN-Br CILs的OSC连续光照稳定性（D）基于不同活性层材料的有机太阳能电池的功率转换效率（E）文献中报道的多臂CIL材料和TT-N-M的PCE对比图（F）文献中报道的CIL材料和TT-N-M最大厚度下与最佳PCE的百分比的对比图

该工作以“Thienyltriazine triamides: Thickness insensitive interlayer materials featuring fine-tuned optoelectronic and aggregation characters for efficient organic solar cells”为题发表于《Angew. Chem. Int. Ed.》上，第一作者为北京化工大学化学学院刘文旭副教授、高精尖中心博士生文俊杰、硕士生余海成，通讯作者为刘瑶教授。本研究得到了国家自然科学基金项目的资助。

文章信息：

LIU W, WEN J, YU H, et al. Thienyltriazine triamides: Thickness insensitive interlayer materials featuring fine-tuned optoelectronic and aggregation characters for efficient organic solar cells. Angew. Chem. Int. Ed. 2024, e202413135.

原文链接：https://doi.org/10.1002/anie.202413135