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软物质科学与工程高精尖创新中心胡君课题组《Angew. Chem. Int. Ed.》:一种用于可回收高性能复合材料的强韧热固性环氧树脂

环氧基碳纤维增强复合材料(EP-CFRCs)凭借其优异的轻量化特性、高比强度/刚度及耐化学性,已成为推动航空航天、自动化和可再生能源等领域发展的关键材料。然而,随着需求增长,其固有局限性日益凸显:一方面,高交联环氧树脂基体的脆性严重削弱材料抗损伤能力,易在冲击下发生失效。现有增韧策略(柔性链段改性、微纳热塑性相掺入、橡胶颗粒分散等)往往需在强度与韧性间权衡,且难以避免引入界面缺陷。另一方面,热固性环氧树脂的共价交联结构导致传统回收方法(机械粉碎、高温热解、强酸/碱降解等)存在能耗高、成本大的问题,同时还会损害回收碳纤维的质量,导致每年数百万吨EP-CFRCs废弃物被填埋或焚烧,加剧环境污染与资源浪费。这迫切要求转变EP-CFRCs的设计思路,在保留其核心优势的同时,协同攻克机械脆性与可回收性难题。

1 DAS-S网络的设计与合成

针对上述挑战,软物质高精尖中心胡君课题组提出将半互穿聚合物网络(SIPNs)与动态共价键(DCBs)相结合的策略,成功开发出强韧环氧树脂基体DAS-S及其可回收高性能碳纤维增强复合材料CF/DAS-S。如图1所示,DAS-S由基础环氧树脂DAS与可聚合低共熔溶剂DES,通过浸渍-热聚合-退火工艺制备而成。理论模拟揭示DAS-S具有多重氢键驱动的SIPN结构(图2a-b),展现出比基础树脂DAS-2更优异的热性能与力学性能(玻璃化转变温度Tg171℃,图2c;拉伸强度123 MPa,图2d;冲击强度52.3 kJ m-2,图2e),有效克服了热固性树脂强度与韧性的传统矛盾。冲击试样断口扫描电镜图像(图2f)直观证实了DAS-S的增韧效果:其断口高度粗糙,呈现密集微裂纹与显著裂纹偏转,与DAS-2的“河流状”平滑断口形成鲜明对比。DAS-S的优异韧性源于其独特网络结构的协同效应:在外力作用下,氢键充当牺牲键发生可逆断裂和重整,而纠缠在一起的PDES链发生延伸和解缠,从而使能量耗散机制由以共价键断裂为主转变为氢键牺牲和柔性链延伸相结合,在保持材料强度与刚度的同时显著提升韧性。

2 DAS-S环氧树脂基体的力、热性能

嵌入的叔胺催化了动态酯交换反应,使所制备的CF/DAS-S复合材料能在200℃纯水中6小时内完全降解(图3a)。回收碳纤维的化学结构与力学性能保持稳定(图3b-d),印证了降解过程的绿色与温和特性。此外,回收的碳纤维与降解基体可循环用于新型复合材料及胶粘剂(图e-f)。

3 CF/DAS-S复合材料的纯水降解及回收性能

综上,该研究提出了一种结合动态共价键定制半互穿网络的策略,不仅同步提升了环氧树脂及其复合材料的强度与韧性,更实现了其绿色回收,为开发先进环氧基碳纤维增强复合材料提供了新思路。

该工作以“A Strong and Tough Thermosetting Epoxy Resin for Recyclable High-Performance Composites”为题发表在《Angew. Chem. Int. Ed.》上。第一作者为软物质高精尖中心博士生裴东旭,通讯作者为航天特种材料及工艺技术研究所郝杰高级工程师、中国石化(上海)石油化工研究院有限公司唐建华副研究员以及软物质高精尖中心胡君教授。该研究工作得到了北京市自然科学基金-小米创新联合基金的资助,感谢所有合作者对该研究工作的贡献。


文章信息:

Dongxu Pei, Peisen Wang, Jie Hao,* Yucheng Zi, Ousheng Zhang, Jigang Yang, Jianhua Tang*and Jun Hu*. A Strong and Tough Thermosetting Epoxy Resin for Recyclable High-Performance Composites. Angew. Chem. Int. Ed. 2025, DOI: 10.1002/anie.202505526

原文链接:https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.202505526


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